能源危机一直都是人们迫切需要解决的问题。随着化石燃料的落幕,新能源将慢慢成为未来经济生活中的主导动力。作为化石燃料替代之一的氢能,被认为是21世纪最具发展潜力的能源。与利用二次能源电能进行电催化产氢相比,直接利用可再生太阳能的光催化水分解产氢过程更加Bemcentinib简洁,在经济上更具竞争力。然而,光催化水分解反应通常需要克服较大的能垒来进行,为此设计高效的光催化剂至关重要。作为共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)中的一种,共价三嗪框架(Covalent Triazine Frameworks,CTFs)是一类具有较强稳定性的材料。其中,以对苯二腈缩合形成的CTF-1具有π共轭的芳香结构、三嗪环以及较好的层状结构,近年来被广泛用于光催化产氢领域。普鲁士蓝类似物(Prussian Blue Analogues,PBAs)是一类具有良好的导电性和金属调控性的配位化合物,一直以来被广泛用于各个领域。但是其在光催化产氢领域的应用鲜有报道。本文工作内容主要包括以下两部分:(1)铂纳米粒子(Pt NPs)作为一种优异的光催化活性FUT-175半抑制浓度物质,一直都是光催化产氢的最佳助催化剂之一。将超小Pt NPs均匀地负载到CTF-1上可以有效构建肖特基异质结构,在保证Pt NPs循环利用的同时,大幅提升材料的光催化性能。在Pt含量为0.40 wt%的情况下,Pt@CTF-1的产氢速率达到了20.0 mmol g~(-1)h~(-1)(在λ=420 nm处的AQE=7.5%)。与未改性的CTF-1相比,Pt@CTF-1的光催化产氢效率提高了44倍。密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)计算结果表明Pt NPs和CTF-1之间存在强的电子转移(Q(Pt)=-0.726 q_e),这是Pt NPs吸附在CTF-1上保证稳定性的原因。同plastic biodegradation时,复合催化剂的氢吸附吉布斯自由能(ΔG_(H*))比纯CTF-1小,表明这样的复合结构更有利于光催化水分解产氢反应的进行。此项工作为NPs与COFs结合的光催化剂的制备提供了一种新方案。(2)考虑到贵金属材料的高成本,选用Ni-Co PBA为基体材料制备了不含贵金属材料的光催化剂。通过两步刻蚀法,我们在PBA上原位生成了少量Mo S_2,制备了乐高积木状PBA-Mo S_2复合催化剂并将其应用于光催化产氢的研究。实验结果表明,此复合催化剂达到了比含贵金属的催化剂更高的产氢活性,PBA-Mo S_2-10的产氢速率为22.69 mmol g~(-1)h~(-1)。结果分析表明,刻蚀有效增加了PBA的表面积,使得其催化活性位点充分暴露,大幅提升了PBA-Mo S_2的光催化产氢性能。同时Ni-Co PBA与Mo S_2之间的结合,降低了复合材料的带隙,促进了光电子的转移,进一步加速了光催化反应的进行。这一合成策略为高效光催化剂的设计提供了一种新方案。