抗生素是抗菌药物的一种,它通过抑制细菌细胞壁的形成治疗细菌感染,是抗菌杀菌的主要力量。近年来,全球抗生素使用量飞速增长,仅我国每年确认细节大约就要消费9.27万吨抗生素。在全球湖泊中,已经报道了57种抗生素的存在,在中国湖泊中已经检测到39种。由于地下水与地表水的交互作用,近年来抗生素污染也呈现增多的趋势,总体来说,在地下水体中,大部分抗生素的中值浓度为1～10 ng·L~(-1)的水平。相较于地表水,研究者对地下水的研究较少。在全球水域均出现抗生素污染现象的今天,亟需研制出一种经济、环保的材料用于对地下水中抗生素的去除,用以改善人类赖以生存的环境。研究表明,Fe~(2+)作为一种均相催化剂可以有效地活化过硫酸盐降解抗生素,而碳基材料不仅能保留金属离子的高活化效能,还能耦合碳材料和金属离子,强化材料的活性与稳定性,达到协同活化的效果。本文以磺胺类抗生素磺胺甲噁唑(SMX)为目标污染物,采用高级氧化法中的活化过硫酸盐法去除SMX。通过制备的活性炭负载二价铁(Fe~(2+)@GAC)活化过硫酸钠(PS),探究影响Fe~(2+)@GAC/PS体系去除SMX的效能及影响因素,并对反应过程中起主导作用的自由基进行研究。为研究实际水体中抗生素等有机污染物的处理方法提供理论依据和参考。主要结论如下:(1)通过高温高压法制备催化剂Fe~(2+)@GAC,BET分析得到酸改性后的活性炭比表面积、微孔孔容略微下降,全孔孔容及孔径增大;SEM分析发现经过酸改性后的活性炭表面杂质有所减少,孔隙结构清晰且疏松多孔,更有利于Fe~(2+)的负载及污染物的吸附,催化剂Fe~(2+)@GAC表面均匀布满Fe。EDS分析得出未改性和酸改性后的GAC表面元素都以C、O为主,催化剂Fe~(2+)@GAC表面以C、O、Fe此网站为主;FT-IR分析显示,催化剂主要存在C-H键、C=C键、S=O键,一定程度上证明了Fe SO_4负载到了活性炭上;XPS精细谱可证明催化剂表面Fe~(2+)的存在,表明催化剂Fe~(2+)@GAC制备成功。(2)通过Fe~(2+)@GAC/PS的有效性实验发现,反应进行到210 min时,Fe~(2+)@GAC/PS体系比单独投加Fe~(2+)@GAC和PS的SMX去除率高了51.98%和69.12%,达到了98.99%。表明Fe~(2+)@GAC/PS体系二者协同作用显著,能够有效地去除SMX,SMX去除率受到不同PS投加量、SMX初始浓度、水体p H值、无机阴离子(Cl~-、NO_3~-、HCO_3~-、SO_4~(2-))、腐殖酸、重金属离子(Zn~(2+)、Cu~(2+)、Ni~(2+))等方面的影响。PS投加量的增加,使参与反应的自由基增加,反应速率加快,表现为SMX去除率随着PS投加量的增加而增加;Fe~(2+)@GAC与PS投加量一定时,生成自由基的数量有限,去除率随着SMX初始浓度的升高而降低,并且TOC的去除率也呈现出相同的规律。当初始浓度为5 mg·L~(-1)时,反应48 h后的SMX溶液中TOC的去除率为68.35%,当初始浓度升高至25 mg·L~(-1)时,Sexually explicit media去除率仅为38.32%;水体p H值对SMX的去除有着较大的影响,去除率随着p H的升高而降低,反应36 h后SMX溶液中TOC的去除率显示,在p H=3时SMX的矿化度达到了60.81%,而p H=11时仅为22.84%,酸性环境更有利于彻底降解SMX,碱性条件下部分·SO_4~-易反应生成·OH,导致半衰期短于·SO_4~-的·OH与污染物接触时间不充分而降解不彻底。无机阴离子及腐殖酸的实验结果表明,低浓度(0 m M、5 m M)的Cl~-、NO_3~-和HA对SMX的去除起抑制作用,高浓度(20 m M、50 m M、100 m M)的起促进作用,Cl~-被·SO_4~-、·OH氧化生成大量的Cl·、·Cl_2~-同样能在一定程度上氧化污染物,使Cl~-的促进效果强于其它两种离子;Na HCO_3溶于水后呈弱碱性且HCO_3~-会淬灭体系中的自由基,而过量的SO_4~(2-)与Fe~(2+)反应生成络合物,降低游离态Fe~(2+)的浓度,降低PS的活化效率,因此HCO_3~-和SO_4~(2-)对SMX的去除起抑制作用,浓度越高,抑制作用越强。重金属离子(Zn~(2+)、Cu~(2+)、Ni~(2+))可与Fe~(2+)共同为PS的活化提供电子,产生更多自由基降解SMX,因此重金属离子浓度越高促进效果越明显。经过对Fe~(2+)@GAC五次循环利用,反应120 min后SMX的去除率分别为96.7%、85.37%、81.19%、80.58%、79.97%,与第一次循环相比,去除率降低了16.73%,但Fe~(2+)@GAC/PS体系对SMX仍表现出较好的去除,表明Fe~(2+)@GAC催化剂的稳定性较好,可以经过多次重复利用,且回收便捷。(3)电子顺磁共振测试检测·SO_4~-与·OH的特征峰,结果表明在Fe~(2+)@GAC活化PS过程中,产生了·SO_4~-与·OH,·SO_4~-为Fe~(2+)@GAC/PS体系去除SMX过程中起主要作用的自由基。使用固相萃取小柱富集中间产物并上机检测,共检测出18种中间产物,推测出6种降解途径,主要为硫-氮键断裂、氨基甲基氧化和羟基化、硫-苯环键断裂、脱氮作用。