随着电动汽车、电子产品以及电网储能等领域的快速发展,对于电化学储能设备安全性和能量密度的要求越来越高。有机电解液有本质可燃、生产环境要求高、成本高等缺点,因此,开发一种安全、成本低、离子电导率高的电解液显得十分必要。具有宽电化学稳定性窗口(Electrochemical Stability Window,ESW)的高Levulinic acid biological production浓度盐包水(Water-in-Salt,WIS)电解液具有不可燃、成本低、毒性小的优点,是一种本质安全的电解液,同时宽电化学窗Pevonedistat浓度口提供了高能量密度的基础。但是,现有报道的盐包水电解液体系多以锂离子为基础,这无疑延续了有机体系中锂离子的广泛应用。在有机体系中,锂离子的离子半径(0.094nm)和溶剂化半径(0.382nm)是碱金属中最小的,同时又由于其荷质比大于钠、钾等元素,使得锂离子电化学储能器件可以兼顾高能量密度和高功率密度。但是在水系电解液中,钾离子的斯托克斯半径(0.331 nm)相对锂离子更小,并且钾离子在地壳中的元素丰度(1.5wt%)要远大于锂离子的元素丰度(0.0017wt%),成本也更加低廉。因此,基于钾离子盐包水电解液设计的钾离子储能装置,在大规模电网储能中具有良好的应用前景。然而,盐包水电解液的性能优势通常依赖于高浓度的盐,这导致了对其成本和动力学的担忧。针对该问题,本文拟通过对水系电解液的微观结构优化和使用添加剂等思路来构筑高性能钾离子水系电解液,具体内容如下:1)针对WIS电解液成本高、粘度大的问题,通过质子化添加剂促进钾离子盐包水电解液中的钾离子产生规则溶剂化壳层结构。具体上讲,通过引入具有低粘度、高稳定、低熔点、高阻燃特性的磷酸三甲酯分子与水分子发生相互作用。作为一种质子化添加剂,磷酸三甲酯可打破水分子之间的氢键网络,使盐包水电解液在微观层面具有规则化的溶剂壳层结构,实现了在1.6MKOTF的低浓度下将电化学稳定窗口拓展到3.4 V。并且通过拉曼光谱、傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱的表征手段以及分子动力学模拟的理论计算方法,共同揭示了由磷酸三甲酯分子引起的空间隔离现象和钾离子与水分子之间的强配位作用。将这种电解液与商用的活性炭材料YP-80F组合,设计出的水系超级电容器实现了高达2.4 V的工作窗口、优异的倍率性能、良好的循环稳定性和较宽的工作温度范围(-20至60℃)。此外,进一步组装了基于该WIS混合电解液的水系钾离子全电池。通过组合普鲁士蓝类似物正极和有机负极,这种低成本且环保的水系钾离子全电池可以在0.2-4.0 C的电流密度下稳定工作,并在0.2 C的电流密度下提供66.5 Wh kg-1的能量密度,在0.8 C的电流密度下循环600次后容量保持率高达84.5%。2)针对水系电解液工作温度窄的问题,设计了一种离子液体改性增强界面的电解液。通过将离子液体EMIMNTf2混入18 MKOTF,改变了溶剂化壳层结构,同时优化了界面处的分子结构,提高了电解液的稳定性,形成了在动力学、工作温度范围和循环稳定性上表现优良的水系钾离子电解液。将这种电解液与商用的活性炭材料selleck NavitoclaxYP-80F组合,设计出的水系超级电容器实现了高达2.4 V的工作窗口、优异的倍率性能、良好的循环稳定性和较宽的工作温度范围(-10至140℃)。此外,进一步组装了基于该电解液的水系混合离子电容器。通过组合CuHCF正极和YP-80F负极,这种低成本且环保的水系混合离子电容器可以在0.05-5 A g-1的电流密度下稳定工作,并在1 A g-1的电流密度下提供20.4 mAh g-1的比容量,在1 A g-1的电流密度下循环1000次后容量保持率高达92.7%。