随着全球经济的快速发展和人民生活水平的不断提高,能源危机以及环保问题也日益加重,发展高能量密度且清洁可再生的新能源已迫在眉睫。氢气具有热值高、燃烧产物无污染等优点,被认为是最有前途的清洁能源之一。电催化分解水制氢是高效、低耗能的制氢技术之一,具有大规模工业应用的潜力。但是,电解水制氢面临电化学能垒高的问题,需要引入催化剂降低反应的势垒,商用的铂基、Ir O_2/Ru O_2催化剂分别具有高的析氢反应(Hydrogen evolution reaction,HER)和析氧反应(Oxygen evolution reaction,OER)催化活性,但高成本和稀缺性制约了其推广应用。因此,开发廉价、高效、稳定的替代电催化剂对电解水制氢技术具有重要意义。类普鲁士蓝(Prussian blue analogues,PBAs)作为一种廉价金属有机框架(Metal-organic Frameworks,MOF)材料,具有结构多样、化学成分可调、活性位点丰富的特点,在电催化分解水领域得到广泛关注。本文首先使用电沉积法在碳纤维纸(Carbon fiber paGalunisertib抑制剂per,CFP)上原位生长了Ni Co-PBA前驱体,结合低温硒化反应合成了二元复相金属电催化剂,进一步基于共沉淀法分别制备了Ni Co和Ni Co Fe-PBA粉体,采用相同的硒化工艺得到多金属硒化物电催化剂,系统研究了微观结构设计和成分调控对电催化剂分解水性能的影响,探寻了以类普鲁士蓝为前驱体提升多金属硒化物电催化剂性能的有效途径。(1)以CFP为基底,使用循环伏安法,在含有Ni~(2+)、[Co(CN)_6]~(3-)溶液中进行快速电沉积,通过调整溶液浓度、p H值等参数在CFP上原位生长了具有立方形貌的Ni Co-PBA前驱体。然后,使用化学气相沉积工艺,通过调节硒化温度和升温速率得到具有多孔互连结构的Ni Co-Se/CFP纳米材料,产物保持了前驱体的立方形貌特征。在p H=14的碱性环境中,Ni Co-Se/CFP仅需216 m V的HER过电位和308 m V的OER过电位即可驱动10 m A cm~(-2)的电流密度,性能明显优于单金属Co-Se/CFP电极和Ni Co-PBA/CFP前驱体。同时,Ni Co-Se/CFP电催化剂在碱性环境中表现出优异的耐久性。Ni Co-Se/CFP良好的催化活性得益于其独特的3D多孔互连结构,有利于暴露更多的活性位点,促进反应过程中物质的传输;Ni、Co复相硒化物产生的协同效应增强了电子转移动力学,提高了本征催化活性。(2)基于共沉淀法,合理设计溶液中Ni~(2+)Tibiocalcaneal arthrodesis/Co~(2+)的摩尔比,通过成分调控得到不同Ni~(2+)/Co~(2+)摩尔比的三金属Ni Co Fe-PBA前驱体,使寻找更多用相同的化学气相沉积工艺得到成分可控的Ni Co Fe-Se粉体。在相同的导电基底CFP上测试电催化性能,当Ni~(2+)/Co~(2+)=1:3时,Ni Co Fe-Se表现出最佳的电催化性能,驱动10 m A cm~(-2)的电流密度仅需194 m V的HER过电位和238 m V的OER过电位,对应的Tafel斜率分别低至36.9和57.1 m V dec~(-1),其性能远优于对应的双金属Ni Co-Se粉体催化剂,Ni Co Fe-Se性能的显著提升可归因于多相硒化物的协同效应,这说明合理的成分调控能进一步提高以PBAs为前驱体得到的金属硒化物电催化剂的性能,揭示了过渡金属基硒化物作为高效水分解电催化剂的潜力。